Ti3C2—MgIn2S4异质结与可控释放策略集成用于miRNA光电传感器设计

摘要从光电化学传感机理入手，对光电化学传感技术进行了归类，并对各种光电化学传感技术进行了综述。总结了光电化学传感技术的发展方向和前景。光电极修饰工艺的恶劣操作条件和耗时的制造工艺限制了光电化学(PEC)传感器的潜在应用。为了克服这些缺点，本研究引入了一种独特的用于microRNA-155(miRNA-155)检测的分开型PEC生物传感器。具体而言，采用Ti3C2Mgn2S4异质结作为光敏材料，并采用由多功能卟啉基金属有机骨架(P℃N-224)组成的靶控葡萄糖释放系统进行信号放大。Ti;C2Mgn2S4异质结有效地分离了光生电子和空穴，提高了光电转换效率，为PEC生物传感过程中提供了较强的初始光电流信号。与此同时，多孔的PCN-224作为灵活的纳米容器，使用捕获探针(CP)封装葡萄糖。在niRNA-155存在的情况下，CP形成CP-miRNA-155复合物，然后与P℃N-224分离，可控地释放被捕获的葡萄糖。葡萄糖氧化酶氧化葡萄糖产生的H2O2,过氧化氢对TiC2Mgln2S4表面产生的空穴起到清除作用，显著增加了可见光照射下的光电流信号值。最后，该传感器表现出良好的iRNA-155检测性能，检测限低(0.17fM),线性范围宽(0.5fM-1.0nM)。因此，本文提出的基于TiC2Mgln2S4的分开型PEC传感器是一种很有前途的miRNA-155敏感准确检测工具，为其他高性能传感器的创新制备提供了基础。关键词：光电化学：纳米材料：异质结：分开型生物传感器：金属有机骨架ABSTRACTStarting from the principle of PEC sensor,it classifies it and summarizes different sensing strategies of PEC.Finally,the development trend and prospect of PEC biosensor are summarized.The harsh operating conditions and time-consumingfabrication process of the photoelectrode modification process have limited thepotential applications of photoelectrochemical sensors.To overcome these drawbacks,this study introduced a unique split-type PEC biosensor for microRNA-155(miRNA-155)detection.Specifically,a Ti3C2/MgIn2S4 heterojunction was adopted asthe photosensitive material,and a target-controlled glucose release system,comprising a multifunctional porphyrin-based metal-organic framework (PCN-224),was used for signal amplification.The TiC2/MgIn2S4 heterojunction effectivelyseparated the photoelectrons and holes,and ameliorated the conversion efficiency ofphotoelectricity,offering a strong initial photocurrent signal during PEC biosensing.Meanwhile,the porous PCN-224 acted as a nimble nanocontainer that encapsulatedglucose using a capture probe (CP).In the presence of miRNA-155,the CP formed aCP-miRNA-155 complex and then detached from PCN-224,controllably releasing thetrapped glucose.The oxidization of glucose by glucose oxidase resulted in hydrogenperoxide generation,which acted as a scavenger for the holes generated on the surfaceof Ti3C/MgIn2S4,and significantly improved the light current respond under visiblelight irradiation.Finally,the sensor exhibited good performance for miRNA-155detection with a low detection limit (0.17 fM)and wide linearity range (0.5 fM-1.0nM).Thus,the proposed TisC2/MgIn2S4-based split-type PEC sensor is a prospectivetool for sensitive and accurate check of miRNA-155 and provides an innovative basisfor the preparation of other high-performance sensors.Key words:photochemistry nanomaterials heterojunction Separate type biosensorMetal-organic skeleton1前言1.1光电化学传感器的研究背景和意义随着工业的发展，环境污染的加剧，各种疾病的发生，人们对仪器的便捷性、快速性以及背景信号的敏感性提出了更高的要求。光电化学分析技术的本质是电化学原理，具有广阔的适用范围。该技术不但能检测到各种环境中的重金属和有机杀虫剂，而且能检测DNA、细胞、蛋白质、抗原、抗体等。与电致化学发光(ECL)、电化学分析等技术相比，光电电化学分析技术更具优越性[1]。光电化学分析与电致化学发光分析的工作机理完全不同，即光电化学分析中的光电化学分析与电致化学分析有着本质的区别。该方法类似于电致化学发光，但其探测信号与激发光源分离，所以背景信号相对较低。这种制备技术具有成本低、灵敏度高、操作方便等特点。而利用同样的光敏材料对同样的物体进行检测，则可以降低探测下限。因此，基于该方法的光、电、化学分析方法受到人们的高度重视[2-3]。当前，以光电化学为基础的生物传感技术，利用各种分析和探测手段，对光电化学过程中光电信息进行探测。在此，我们总结了基于电活性物质的